Acteur et doubleur italien, Carlo D’Angelo a étudié le droit à l’université de Milan, mais commence à travailler à la radio dès 1941. Il se sert également de sa voix pour devenir doubleur de films étrangers pour le territoire italien. Au cours des années 40 et 50, Carlo D’Angelo devient aussi un comédien de théâtre très demandé et qui a fait partie de la célèbre troupe de Vittorio Gassman.
S’il est apparu furtivement au cinéma durant les années 40, il trouve des rôles plus consistants la décennie suivante où on peut admirer son talent dans Pitié pour celle qui tombe (Costa, 1954) où il incarne un avocat. On le retrouve ensuite en inspecteur dans Les vampires (Freda, Bava, 1957), en grand prêtre dans Hercule et la reine de Lydie (Francisci, 1959) ou en capitaine dans La grande guerre (Monicelli, 1959).
Durant les années 60, il alterne rôles pour la télévision et le grand écran. On le revoit notamment dans des œuvres importantes comme La grande pagaille (Comencini, 1960), Le commando traqué (Montaldo, 1961), Le procès de Vérone (Lizzani, 1963), Les colts de la violence (Cardone, 1966) et Le grand silence (Corbucci, 1968).
Carlo D’Angelo décède en 1973 à l’âge de 54 ans des suites d’une opération à l’estomac.