Actrice et mannequin italienne, Marilù Tolo débute sa carrière en tant que mannequin. Cela l’amène naturellement à côtoyer l’industrie du cinéma qui s’empare de cette beauté dès 1960. Elle est ainsi repérée dans Les adolescentes (Lattuada, 1960), puis elle illumine de sa présence quelques péplums comme Hercule contre les mercenaires (Lenzi, 1964), et Le gladiateur magnifique (Brescia, 1964).
On la retrouve également chez Fellini (Juliette des esprits en 1965), Jacques Deray (Avec la peau des autres en 1966), Jean-Pierre Mocky (La bourse et la vie, 1966), Giulio Questi (Tire encore si tu peux ! en 1967), Luchino Visconti (Les Sorcières, 1967), Damiano Damiani (Confession d’un commissaire de police au procureur de la république en 1971), Claude Faraldo (Themroc en 1972), Dario Argento (Cinq jours à Milan en 1973).
Au milieu des années 70, on retrouve Marilù Tolo à la télévision, et elle continue à apparaître dans des films comme L’empire du Grec (Thompson, 1978) ou Crime au cimetière étrusque (Martino, 1982). Elle abandonne définitivement sa carrière d’actrice en 1985.