Acteur britannique, Charles Gray a effectué sa formation de comédien à la Royal Shakespeare Company où il a travaillé sa voix qui restera célèbre. Il commence une riche carrière théâtrale en 1952 en jouant souvent des pièces de Shakespeare. Ses performances lui permettent de jouer jusqu’aux Etats-Unis et au Canada. S’il joue très précocement à la télévision à laquelle il reste fidèle toute sa vie, on le voit aussi au cinéma dès 1958 dans des rôles secondaires.
Malgré sa présence dans Le cabotin (Richardson, 1960), il doit attendre son rôle marquant dans La nuit des généraux (Litvak, 1967) pour connaître enfin le succès au cinéma. La même année, il joue un rôle secondaire dans le cinquième James Bond On ne vit que deux fois (1967). Bizarrement, il revient dans un autre James Bond, mais cette fois dans le rôle du méchant Blofeld pour Les diamants sont éternels (Hamilton, 1971).
Charles Gray est encore excellent dans The Rocky Horror Picture Show (Sharman, 1975), Sherlock Holmes attaque l’Orient-Express (Ross, 1976), Psychose phase 3 (Marquand, 1978), Le miroir se brisa (Hamilton, 1980) et La taupe (Young, 1984).
Il termine ensuite sa carrière à la télévision et décède en 2000 à l’âge de 71 ans des suites d’un cancer.